本建制前身为陈屿镇，自1993年11月设立大麦屿经济开发区以来，大麦屿港相继升格为省级、国家级一类口岸，为新型的港口城市。
2009年8月撤珠港镇改称大麦屿街道办事处。
该辖区解放前后均称陈岙乡，1961年成立陈屿人民公社，1984年到政社分设后为陈屿镇，1993年11月成立大麦屿经济开发区管委会，与镇政府合署办公。
2000年6月撤扩并时三镇合并属珠港镇，称珠港镇陈屿办事处，2009年玉环县人民政府下发《玉环县人民政府关于建立玉环县人民政府玉城街道办事处等机构及人事任免的通知》，将陈屿办事处改为陈屿街道办事处，并将陈屿镇改为大麦屿街道。